レイが表紙の「新世紀エヴァンゲリオン 原画集 Groundwork of EVANGELION」1巻は、オープニングをはじめ1話から2話、5話、7話とアスカが来日した8話までの約700点におよぶ原画を収録。加えて雑誌に掲載されたカラーイラストとその原画も収められた。ミサトが表紙の2巻では、アスカとシンジの共闘シーンが登場する9話からエヴァ初号機が使徒を捕食する19話までの原画が収載された。カヲルが表紙を飾る3巻には、彼が最後のシ者として登場する24話、クライマックスを迎える25話と26話までの原画を載録。電子復刻版では庵野秀明セレクトによる30点以上のカラーページがそれぞれに追加収録され、シリーズの原点で描かれた革新的な映像美やレベルの高い作画技術などがより堪能できる内容となっている。またカバーイラストはアニメーターの平松禎史が手がけ、原画は庵野や平松のほか、貞本義行、長谷川眞也、黄瀬和哉、松原秀典、摩砂雪、鶴巻和哉らが担当した。